刘阳平教授、宋玉光教授课题组《J Am Chem Soc》最近报道了同步区分性定量检测多组分活性硫的EPR新方法
发布时间: 2024-11-06 浏览次数: 10


天津医科大学药学院刘阳平教授课题组基于前期工作(Angew Chem Int Ed 2020),突破性地实现了单一探针对过硫化物、生物硫醇和硫化氢等多组分活性硫的同步区分性定量检测,相关研究成果于202410月发表在国际一流杂志《J Am Chem Soc》(2023年影响因子14.55年影响因子14.8),题目为“Simultaneous Quantitation of Persulfides, Biothiols and Hydrogen Sulfide through Sulfur Exchange Reaction with Trityl Spin Probes”。青年教师谈小莉和博士研究生周佳昕为论文的第一作者,刘阳平教授和宋玉光教授为共同通讯作者。

生物硫醇(RSHs)、硫化氢(H2S)和过硫化物(RSSHs)等活性硫物种(RSS)在诸多生理、病理过程中起着关键作用。内源RSS之间可通过酶促或非酶促途径相互转变,关系错综复杂。为更好地理解RSS之间的共生关系与互变过程以及生物学功能,亟需发展可靠方法用于快速区分性定量检测这些活性RSS物种。过去几十年中,特异性检测一种或两种RSS物种的方法屡见不鲜,但目前仍未实现对多个不同种类RSS的同步区分性定量分析,尤其当体系中含有不同种类RSSHs时则更具挑战性。

近年来,电子顺磁共振(EPR)波谱及成像技术联合自旋探针被认为是一种可同步评估多种生理参数的重要工具,颇具应用前景。近期,天津医科大学刘阳平教授课题组报道了一种基于三苯甲基(trityl)自由基的EPR探针,实现了对含有RSSHs的多种RSS的同步区分性定量分析。

在这项工作中,刘教授团队巧妙设计并合成了新型EPR探针CT02-TNBOX-TNB。研究发现,CT02-TNB能够快速地与过硫化物(PS1PS2)以及其它RSS(包括RSHH2SHSO3-等)发生硫交换反应生成特定的加合物,且加合物的EPR谱图特征于RSS,由此可实现对RSS的区分性检测。基于此,该团队将前期开发的EPR谱图模拟技术进行了升级,并成功用于CT02-TNB对含有过硫化物PS1、生物硫醇Cys/GSHH2S的混合物的同步定量分析。为拓展该类探针的生物应用,该团队又合成了水溶性良好的OX-TNB,并将其应用于小鼠肝匀浆体系,成功实现了对GSHPS1的同步区分性定量分析。

该工作首次实现了单一探针对RSSHsRSHH2S等多达四种RSS的区分性定量分析,为阐释内源性RSS的复杂关系和生物学功能提供了可靠检测手段。

该研究得到科技部重点研发计划、国家自然科学基金、天津市自然科学基金等项目资助。


论文链接:

https://doi.org/10.1021/jacs.4c10266